上の娘が弟を怖がり泣いて逃げ回っています

2歳4ヶ月のお姉ちゃんは、弟が寄ってくるだけで何か痛いことをされたり、いやなことをされると思っているのでしょう。9ヶ月の弟は、逃げ回るお姉ちゃんを見て「遊んでもらっている」と勘違いしているのかもしれません。
お姉ちゃんは、弟に「取っちゃダメ」「たたいたらダメ」と、まだきつい言葉で止めていないのでしょうね。2歳4ヶ月なら、2語文の会話が成り立っているころだと思いますので、「イヤなときには『ダメ』『イヤ』と言ってもいいんだよ」と教えてあげてください。
また、お姉ちゃんが弟と上手に遊ぶのは、まだ難しい年齢です。弟に邪魔されないために、お姉ちゃんを隣の部屋で遊ばせるのも一つの方法ですが、この年齢ではまだ一人きりで遊ぶこともできないため、すぐにお母さんを求めて部屋から出てきてしまうでしょう。
怒ったり、無理に弟と遊ばせたりせず、お母さんがたくさんお姉ちゃんと遊ぶことで、気持ちに寄り添ってあげてください。1年もたてば、弟と遊んであげられるようになると思います。